Menyetel Lingkungan Mikro Pori Kerangka Organik Logam untuk Meningkatkan Fiksasi CO2

Abstrak
Lingkungan mikro pori memainkan peran penting dalam sistem katalitik, karena dapat mengatur transportasi substrat, pengayaan molekul reaktan, dan kekuatan pusat aktif, sehingga memengaruhi kinerja katalitik. Namun, pengaruh ukuran pori/fungsionalitas/kekuatan asam Lewis pada kinerja katalitik masih belum diselidiki dan diringkas secara memadai dan sistematis. Di sini, serangkaian kerangka logam-organik (MOF) tipe fcu isostruktural digunakan melalui strategi baru untuk mempelajari pengaruh perubahan halus dalam lingkungan mikro pori pada katalisis sikloadisi CO2 pada suhu dan tekanan sekitar. Hasil percobaan sistematis menunjukkan bahwa pembesaran ukuran pori MOF, akses gugus fungsi dinding pori, dan peningkatan kekuatan asam Lewis dari simpul logam dapat secara signifikan meningkatkan kinerja reaksi sikloadisi CO2. Mekanisme reaksi yang dikatalisis oleh MOF tipe fcu diselidiki secara rinci, berdasarkan inferensi eksperimental dan perhitungan periodik teori fungsi kerapatan (DFT). Studi ini memberikan referensi untuk merancang katalis berkinerja tinggi untuk fiksasi CO2.